Photosensibilisierung von TiO2-Mikrokügelchen durch neuartiges Chinazolin

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12929 (2023) Diesen Artikel zitieren

485 Zugriffe

3 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Wasserverschmutzung ist eine der globalen Bedrohungen, die unseren Planeten und die menschliche Gesundheit stark beeinträchtigen. Organische Textilfarbstoffe gehören zu den häufigsten organischen Wasserschadstoffen, die durch herkömmliche physikalische Methoden leicht abgebaut werden können. Die halbleitergestützte Photokatalyse gilt als umweltfreundliche, effiziente und nachhaltige Technologie zur Abwasserbehandlung. Um die effiziente Nutzung der Sonnenstrahlung zu maximieren, ist es von entscheidender Bedeutung, neuartige organische Moleküle zu erforschen, die als effiziente Farbstoffsensibilisatoren für Halbleiter mit großer Bandlücke eingesetzt werden können, um deren Leistung auf den Bereich des sichtbaren Lichts auszudehnen. Daher schlagen wir in dieser Arbeit das Design und die Synthese neuartiger Strukturen des QAD-Moleküls als Farbstoff-Photosensibilisator mit erweiterter Absorptionsfähigkeit für sichtbares Licht aufgrund der erweiterten π-π/n-π-Konjugationen vor, um die Leistung von TiO2-Nanopartikeln zu fördern Bereich des sichtbaren Lichts und verbessern die Ladungstrennung. Die physikalisch-chemischen Charakterisierungen bestätigten die erfolgreiche Synthese von QAD-, TiO2- und QAD/TiO2-Proben mit den vorgeschlagenen Strukturen. Die Verankerung von QAD-Molekülen auf der Oberfläche von TiO2 führte zu einer erheblichen Verbesserung der optischen Eigenschaften von TiO2 und überwand seine üblichen Nachteile, indem seine Bandlückenenergie auf 2,6 eV verringert wurde, was eine bemerkenswerte Verringerung der PL-Intensität darstellt, die auf eine Verringerung der e-h-Rekombination hindeutet Verbesserung der Ladungstrennung und Schaffung einer effizienten Antenne zum Sammeln sichtbaren Lichts im Bereich von 400–600 nm. Darüber hinaus erreichte die QAD/TiO2-Probe eine dreifache Steigerung der beobachteten Geschwindigkeitskonstante des Photoabbaus des Rhodamin-B-Farbstoffs im Vergleich zum bloßen TiO2. Die Parameter, die den Photodegradationsprozess beeinflussen, wurden optimiert und die Probe zeigte nach 4 aufeinanderfolgenden Zyklen eine hervorragende Stabilität. Schließlich wurde die Wirkung der Fänger untersucht und \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\) als die reaktivste Spezies vorgeschlagen, und der Mechanismus der Verstärkung wurde basierend auf vorgeschlagen Elektroneninjektion vom HOMO-Niveau des QAD zum CB des TiO2. Schließlich öffnet diese Arbeit die Tür für verschiedene Studien zur Untersuchung der vorgeschlagenen Strukturen oder ähnlicher Strukturen in verschiedenen photokatalytischen/biomedizinischen Anwendungen.

Die durch sichtbares Licht angetriebene halbleiterbasierte Photokatalyse hat sich zu einer der erfolgreichsten grünen Strategien für die effektive Nutzung einfallender Sonnenstrahlung zur Katalyse des chemischen Prozesses entwickelt, indem die ewig verfügbare Sonnenenergie in wertvolle chemische Energie umgewandelt wird, die für entscheidende Zwecke eingesetzt werden kann wie Abwasserbehandlung, Wasserstoffproduktion, Ammoniakproduktion, Solarzellen und Kohlendioxidreduzierung1,2,3,4,5,6. Unter den verschiedenen Photokatalysatoren können TiO2-Nanopartikel aufgrund ihrer Verfügbarkeit, geringen Kosten, Ungiftigkeit, hervorragenden photokatalytischen Aktivität und langen Haltbarkeit als die am häufigsten verwendeten Halbleiter angesehen werden7,8,9,10,11,12. Dennoch behindern die relativ große Bandlückenenergie (3,20 eV für Anatas) und die schnelle e-h-Rekombinationsrate die industrielle Anwendung von bloßen TiO2-Photokatalysatoren; Dies konzentrierte das Licht auf die entscheidende Notwendigkeit, erschwingliche, robuste, wirksame und innovative, durch sichtbares Licht aktive Photokatalysatoren zu finden5,13,14. In den letzten zwei Jahrzehnten gab es viele Versuche, das photokatalytische Verhalten von Photokatalysatoren mit großer Bandlücke (z. B. TiO2 und ZnO) zu verbessern, indem ihre optische Absorption auf den Bereich des sichtbaren Lichts ausgedehnt und die Ladungstrennung durch verschiedene Ansätze, einschließlich Metall-/Nichtmetalldotierung, verbessert wurde /Co-Dotierung4,7, Halbleiterkopplung15,16,17, Kopplung mit Kohlenstoffmaterialien8,18 und Farbstoffsensibilisierung19,20,21.

Als Simulation des Photosyntheseprozesses in Pflanzen erweist sich die Farbstoffsensibilisierung als einer der vielversprechendsten Ansätze zur Verbesserung der optischen und photokatalytischen Eigenschaften von TiO2-Nanopartikeln19,20,21,22,23,24,25,26. In unseren früheren Arbeiten zu Porphyrin-basierten TiO2-Nanopartikeln19,20 haben wir festgestellt, dass die Verankerung von Tetra(4-carboxyphenyl)porphyrin (TCPP) zu einer erheblichen Verbesserung der gesamten optischen Eigenschaften und der photokatalytischen Leistung des TiO2-Photokatalysators durch (1) führte. Verringerung der e-h-Rekombinationsraten, (2) Verlängerung der Lebensdauer und (3) Reduzierung der Bandlückenenergie auf etwa 2,6 eV, zusätzlich zu (4) Etablierung einer hervorragenden Antenne zum Sammeln von sichtbarem Licht, um ihre Inaktivität im sichtbaren Bereich zu überwinden Lichtbereich zusammen mit (5) Verdoppelung der photokatalytischen Aktivität des TCPP/TiO2-Photokatalysators für den Photoabbau von Rhodamin B (RB). Abgesehen von der außergewöhnlich breiten Absorptionsfähigkeit von TCPP als Photosensibilisator leidet es unter Instabilität in alkalischen Medien (pH > 10)19. In ähnlicher Weise haben M. Sedghi22 et al. untersuchten die Wirkung von TCPP auf die Verstärkung des TiO2/Al und die Verschiebung seiner Reaktion in den sichtbaren Bereich; Der erreichte Prozentsatz der RB-Entfernung betrug jedoch nur 29,19 %. E. Valadez-Renteria et al.24 verwendeten grünes Chlorophyll als effizienten Photosensibilisator für das TiO2:W-Komposit, das den RB-Farbstoff effizient abbaute, nach dem 3. Zyklus wurde jedoch eine Verringerung der Aktivität um etwa 20 % beobachtet. Zyoud et al.23 synthetisierten Anthocyan-sensibilisierte TiO2-Nanopartikel für den effizienten Photoabbau von Phenazopyridin unter simuliertem Sonnenlicht, die einen hohen Abbaugrad (> 90 %) erreichen; Aufgrund des Verlusts des Photosensibilisators sank der prozentuale Abbau jedoch nach der zweiten Verwendung auf etwa 55 %.

Daher sind das Design und die Synthese neuartiger effizienter und stabiler organischer Farbstoffe eine der idealen Lösungen für die Entwicklung effizienter organischer Farbstoffsensibilisatoren mit einstellbaren Eigenschaften, die in durch sichtbares Licht gesteuerten Halbleiternanopartikeln für verschiedene photokatalytische Anwendungen eingesetzt werden können. Chinazolin-Derivate sind eine wertvolle Klasse kondensierter heterozyklischer Verbindungen, die häufig in verschiedenen Bereichen wie Pharmazeutika und Biomedizin zur Behandlung der Alzheimer-Krankheit27, Diabetes mellitus28, einem Inhibitor von COVID-1929 und SARS-CoV-230 sowie als potenzielles bioaktives Gerüst eingesetzt werden Medizinische Chemie31, zusätzlich zu den anderen allgemeinen Anwendungen in der Materialwissenschaft und der organischen Synthese im Allgemeinen32,33. Diese Klasse wurde jedoch nicht als organische Photosensibilisatoren eingesetzt.

Daher berichtet diese Arbeit über eine einfache Synthese einer neuen organischen Verbindung (Chinazolin-Derivat, QAD), die als neuartiger organischer Farbstoffsensibilisator für TiO2-Nanopartikel verwendet werden soll. Darüber hinaus wurde die Synthese von TiO2 mithilfe eines einfachen templatfreien Sol-Gel-Ansatzes und QAD-photosensibilisiertem TiO2 über eine einfache Nassimprägnierungsroute untersucht und die entsprechenden physikalisch-chemischen Charakterisierungen untersucht. Die photokatalytischen Aktivitäten der hergestellten Proben im Hinblick auf den Photoabbau des Farbstoffs Rhodamin B (RB) wurden untersucht und die Parameter, die den Photoabbau beeinflussen, wurden optimiert. Schließlich wurde der Mechanismus der erhöhten photokatalytischen Aktivität von QAD/TiO2-Nanopartikeln im Vergleich zu reinen TiO2-Nanopartikeln aufgeklärt, um die herausragende Rolle des Einbaus der vorgeschlagenen QAD-Moleküle zu klären.

Titantetra(isopropoxid), Methylviologen (MV), p-Benzochinon (p-BQ) und Isopropylalkohol (i-PrOH) wurden von Sigma Aldrich bezogen. Rhodamin B-Farbstoff (RB) wurde von Merck bezogen, während Methyliodid von Prolabo bezogen wurde. Alle anderen Chemikalien waren rein und wurden ohne zusätzliche Reinigungsverfahren eingesetzt. Zur Herstellung der wässrigen RB-Lösungen wurde destilliertes Wasser verwendet.

Der vorgeschlagene neuartige Chinazolin-Derivat-Photosensibilisator wurde mithilfe eines dreistufigen Prozesses hergestellt, wie in Abb. 1 dargestellt. Im ersten Schritt kann Chinazolin-2-on in einer Eintopfsynthese ausgehend von kommerziell erhältlichem 2-Aminobenzaldehyd hergestellt werden Die Reaktion mit Chlorsulfonylisocyanat34 und die Vilsmeier-Haack-Reaktion des Chinazolin-2(1H)-ons ergaben 2-Oxo-1,2-dihydrochinazolin-4-carbaldehyd35. Im zweiten Schritt wurde das Anti-Isomer von 2-Cyano-N'-((2-oxo-1,2-dihydrochinazolin-4-yl)methylen)acetohydrazid (QAD-Zwischenprodukt) wie folgt erhalten: eine Lösung von eine äquimolare Mischung aus 2-Oxo-1,2-dihydrochinazolin-4-carbaldehyd (QAD-Start) und 2-Cyanoacetohydrazid (0,01 Mol) in Dioxan (20 ml) wurde 2–3 Stunden unter Rückfluss erhitzt (DC); Der erhaltene Feststoff wurde abfiltriert und aus Dioxan umkristallisiert, um gelbe Kristalle zu ergeben. Im dritten Schritt wurden die erhaltenen gelben Kristalle des Anti-Isomers des Cyanoacetamid-Derivats (QAD-Intermediat) wie folgt umgesetzt: eine Mischung aus Cyanoacetamid-Derivat (0,01 Mol) und 1,3-Diphenyl-1H-pyrazol-4-carbaldehyd ( 0,01 mol) in 20 ml Dioxan (15 ml) mit Tropfen Piperidin unter Ultraschallreaktionsbedingungen (55 °C) bei 20 Minuten. Schließlich wurde die Reaktionsmischung nach dem Abkühlen mit Wasser und tropfenweise HCl verdünnt und dann abfiltriert, aus Ethanol kristallisiert, um das gewünschte Produkt zu ergeben. Das neu synthetisierte Chinazolin-Derivat wurde als „(E)-2-cyano-3-(1,3-diphenyl-1H-pyrazol-4-yl)-N'-((E)-(2-oxo-1)“ bezeichnet ,2-dihydrochinazolin-4-yl)methylen)acrylohydrazid“ und wird als „QAD-Final“ oder „QAD“ abgekürzt.

Schematische Darstellung der Synthese des neuen Chinazolin-Derivats (E)-2-cyano-3-(1,3-diphenyl-1H-pyrazol-4-yl)-N'-((E)-(2-oxo-1). ,2-Dihydrochinazolin-4-yl)methylen)acrylohydrazid, abgekürzt als QAD.

TiO2-Nanopartikel wurden gemäß unserer früheren Arbeit mit einigen Modifikationen über einen einfachen templatfreien Sol-Gel-Weg synthetisiert19,20. Typischerweise wurden 50 ml Titantetra(isopropoxid) in 0,5 l Isopropylalkohol gelöst, dann wurden die Lösungen 1 Stunde lang magnetisch gerührt. Dann wurden geeignete Mengen destilliertes Wasser tropfenweise zugegeben, um den Titanalkoxid-Vorläufer in kolloidales Titanhydroxid-Sol umzuwandeln, bis eine milchige Lösung erhalten wurde. Diese Lösung wurde 2 Stunden lang magnetisch gerührt und dann 2 Tage lang zur Alterung aufbewahrt, um das TiO2-Gel zu bilden. Danach wurde das Gel durch Filtration und mehrmaliges Waschen mit Isopropanol und Wasser weiter gereinigt, dann wurde das Pulver gesammelt und bei 100 °C getrocknet und 5 Stunden lang bei 500 °C kalziniert. Schließlich wurden die erhaltenen Pulver als „nacktes TiO2“ bezeichnet.

Die QAD-sensibilisierten TiO2-Nanopartikel wurden durch ein einfaches Nassimprägnierungsschema synthetisiert19,20. Typischerweise wird 1 % QAD/TiO2 wie folgt hergestellt: 0,05 g QAD wurden in Dimethylsulfoxid (DMSO) gelöst und dann wurden 5 g TiO2-Nanopartikel zu dieser Lösung gegeben. Dann wurde die obige Lösung 4 Stunden lang magnetisch gerührt und über Nacht zum Altern und Verdampfen des Lösungsmittels stehengelassen. Schließlich wurden die Feststoffe erhalten und durch Filtration und mehrmaliges Waschen mit Methanol und Wasser weiter gereinigt und dann in einem Elektroofen bei 80 °C getrocknet. Die so synthetisierte Probe wurde als „QAD/TiO2“ bezeichnet.

Bezüglich der organischen Verbindungen wurden alle Schmelzpunkte mit einem elektrischen Schmelzpunktmessgerät von GALLENKAMP gemessen und sind unkorrigiert. 1H-NMR- und 13C-NMR-Spektren (δ, ppm) wurden bei 300 und 75 MHz auf einem GEMINI-NMR-Spektrometer (GEMINI, Manufacturing & Engineering Inc., Anaheim, CA, USA) unter Verwendung von Tetramethylsilan (TMS) als internem Standard in deuterierter Form durchgeführt Dimethylsulfoxid. Die kristallinen Parameter der hergestellten QAD/TiO2- und blanken TiO2-Proben wurden anhand der Röntgenbeugungsmuster (XRD) untersucht, die mit dem Röntgendiffraktometer Panalytical X′pert PRO MPD mit Cu-Kα-Strahlung (30 mA, 40 kV, λ = 0,15406 nm) im Bereich von 2θ von 5˚ bis 90˚ mit einem kontinuierlichen Scanmodus, einer Schrittgröße von 0,02˚ und einer Schrittzeit von 2 s. Die Morphologiebilder der hergestellten Materialien wurden mit dem Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop Zeiss SEM Ultra 60 (FESEM, 5 kV) untersucht. Die FT-IR-Spektren wurden mit dem Infrarotspektrophotometer Pye-Unicam SP-3-300 von Thermoscientific unter Verwendung der auf KBr-Scheiben basierenden Methode gemessen. Die optische Absorption der hergestellten Materialien wurde durch Messung der diffusen Reflexionsspektren (DRS) mit dem UV-Visible-Spektrophotometer UV-2600 von Shimadzu untersucht, wobei der Messmodus Absorption im Wellenlängenbereich von 200 bis 800 nm mit einer Scanschrittgröße von war 2 nm und Bariumsulfat wurde als Referenzprobe verwendet. Die Photolumineszenzspektren (PL) bei Raumtemperatur der hergestellten QAD/TiO2- und blanken TiO2-Proben wurden mit einem ThermoScientific Lumina-Fluorometer unter Verwendung verschiedener Anregungswellenlängen (300–500 nm) gemessen.

Wässrige Lösungen von RB-Farbstoff wurden als typisches repräsentatives Modell für Textilfarbstoffe als die wichtigsten organischen Schadstoffe verwendet, um die photokatalytischen Aktivitäten der synthetisierten QAD/TiO2-Probe sowie der reinen TiO2-Probe abzuschätzen. Zur Einstellung des pH-Werts wurde ein üblicherweise verwendeter zylindrischer Chargenreaktor verwendet, der eine bestimmte Katalysatordosis (0,25–3,00 g/L) des verwendeten Katalysators und 0,1 L RB-Lösung (0,5 × 10–5–2,0 × 10–5 M) enthielt im Bereich 2–12 unter Verwendung verdünnter HCl- und NaOH-Lösungen. Zunächst wurde der Reaktor 5 Minuten lang Ultraschall ausgesetzt, um eine gute Dispersion der Photokatalysatoren in der RB-Lösung zu gewährleisten. Anschließend wurden die Suspensionen 60 Minuten lang im Dunkeln (ohne Bestrahlung) mit 600 U/min magnetisch gerührt, um die Etablierung einer Adsorption zu gewährleisten. Desorptionsgleichgewichte. Anschließend wurden die Suspensionen UV-Bestrahlung (15-W-Sylvania-UV-A-Lampe) oder sichtbarer Strahlung (15-W-Philips-Leuchtstofflampe) unter fortgesetztem Rühren bei 600 U/min ausgesetzt. Während der Bestrahlungszeit wurden in verschiedenen Zeitintervallen 5 ml-Proben aus den Suspensionen entnommen und 10 Minuten lang bei 2000 U/min zentrifugiert und die Filtrate getrennt. Schließlich wurden die UV-Vis-Absorptionsspektren der gesammelten Filtrate mit dem Thermoscientific Evolution 300 UV-Vis-Spektrophotometer aufgezeichnet, wobei der RB-Photoabbau-Prozentsatz anhand von Gleichung (1) ermittelt wurde. (1):

wobei „Ao“ und „At“ die Absorptionswerte des RB-Farbstoffs bei λmax = 554 nm im Gleichgewicht bzw. zu einem Zeitpunkt „t“ der Bestrahlung sind.

Die Stabilität des so synthetisierten QAD/TiO2-Photokatalysators wurde untersucht, indem die Auswirkung der Recyclingfähigkeit des so synthetisierten QAD/TiO2-Photokatalysators auf seine photokatalytische Aktivität gegenüber dem RB-Photoabbau unter UV-A-Bestrahlung untersucht wurde. Die experimentellen Parameter waren wie folgt: [Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB] = 1 × 10–5 M, Dunkelzeit = 1 h, UV-Bestrahlungszeit = 3 h für jeden Zyklus. Anschließend wurde das Pulver filtriert und mehrmals mit Wasser gewaschen und anschließend bei 60 °C getrocknet. Abschließend werden die Proben erneut gewogen und in einer frischen RB-Lösung dispergiert, um die gleiche Katalysatordosis beizubehalten und andere Bedingungen konstant zu halten.

Die Auswirkungen von Fängern wurden untersucht, um die reaktiven Spezies aufzuklären, wobei spezifische Fänger, darunter Methyliodid (MeI), Isopropylalkohol (i-PrOH), Methylviologen (MV) und p-Benzochinon (p-BQ), separat untersucht wurden. Die Konzentrationen der Scavenger wurden beim Vergleich konstant gehalten (1 × 10–5 M), während die anderen Parameter konstant gehalten wurden ([Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB] = 1 × 10–5 M ). Der Effekt des Sauerstoffsprudelns wurde untersucht, indem Sauerstoff 1 Stunde lang nur während der Dunkelzeit in die Lösung eingeblasen wurde, bevor die Bestrahlung unter den Betriebsbedingungen erfolgte ([Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB] = 1 ×). 10–5 Mio.).

Charakterisierungen der neuen Chinazolin-Derivate zeigten die erfolgreiche Synthese der vorgeschlagenen Struktur namens (E)-2-cyano-3-(1,3-diphenyl-1H-pyrazol-4-yl)-N'-((E)-( 2-Oxo-1,2-dihydrochinazolin-4-yl)methylen)acrylohydrazid, abgekürzt als QAD. Die erzielte Kristallproduktstruktur (QAD) beträgt 93 %. MP. 324–326 °C, IR: 3424, 3270,3211 (NH), 2209 (C≡N), 1658 (C = O), 1604 (C=N). 1H-NMR (300 MHz, DMSO-d6): (anti-76 % und syn-Isomere 34 %) 10,24 (s, 1H, NH, austauschbar durch D2O), 9,73 (s, 1H, NH, austauschbar durch D2O), 8,31 (s, 1H, C4-H Chinazolinkern), 7,89 (d, 1H, Ar–H, J = 7,6 Hz), 7,86 (dd, 1H, Ar–H, J = 7,2, 4,2 Hz), 7,53 (d, 1H, Ar–H, J = 7,8 Hz), 7,31 (dd, 1H, Ar–H, J = 7,2, 4,2 Hz); 5,48 (s, 1H, CH=N), 2,30 und 2,02 (s, 2H, CH2 anti-76 % und syn-Isomere 34 %); 13C-NMR, 195, 174, 150, 144, 139, 133, 129, 128, 126, 124, 118, 111, 46, 30, 18. MS, m/z (%): 494 (M+, 15,32) , 464 (34,21), 453, 385 (54), 332 (50), 325, 308, 247 (25), 165 (35), 94 (36,82), 77 (100). Anal. Berechnet. für C28H19N7O2 (485,5): C, 69,27; H, 3,94; N, 20.20. gefunden: C, 69,12; H, 3,90; N: 20,13 %. Die erhaltenen Diagramme sind in den Abbildungen dargestellt. S1–S5 in der unterstützenden Informationsdatei.

Das UV-sichtbare Absorptionsspektrum der so synthetisierten QAD-Moleküle wurde mit den Spektren der QAD-Start- und QAD-Intermediate-Proben verglichen, wie in Abb. 2 dargestellt. Es wurde festgestellt, dass QAD-Start und QAD-Intermediate Absorptionspeaks aufweisen nur im UV-Bereich, etwa 270 nm und 350 nm, wo sie im sichtbaren Bereich eine vernachlässigbare Absorptionsfähigkeit zeigten. Die vorgeschlagene neuartige Struktur von QAD-Final (QAD) zeigt jedoch die gleichen Peaks im UV-Bereich zusätzlich zu neuen 2 Schulterpeaks bei etwa 390 nm und 410 nm sowie einem zusätzlichen breiten Absorptionspeak im sichtbaren Bereich von 440 bis 600 nm und zentriert bei etwa 500 nm. Diese neuen Peaks und die herausragenden Peaks von QAD-Final im sichtbaren Bereich können den erweiterten Konjugationen aufgrund der Zugabe von 1,3-Diphenylpyrazol-4-carbaldehyd zugeschrieben werden, das die π-π/n-π-Konjugation durch den Aromaten verlängerte heterocyclischer Ring und die beiden Phenylsubstituenten sowie die erweiterten (–N–Ph)- und (–C=N–N=C–)-Bindungen, die zur QAD-Zwischenstruktur hinzugefügt werden. Die deutlich erhöhte Absorption von sichtbarem Licht des vorgeschlagenen QAD-Moleküls deutete auf die erfolgreiche Synthese eines neuen organischen Farbstoffs mit der Fähigkeit zur Absorption von sichtbarem Licht hin. Darüber hinaus deutet dies auf die erwartete herausragende Effizienz von QAD als Photosensibilisator für sichtbares Licht für Halbleiter mit großer Bandlücke im Allgemeinen und speziell für TiO2-Nanopartikel in dieser Arbeit hin.

Die UV-sichtbaren Spektren der hergestellten QAD-Moleküle (100 ppm in DMSO): QAD-Start, QAD-Intermediate und QAD-Final (QAD).

Die kristalline Natur der so synthetisierten Proben sowie ihre kristallinen Parameter wurden im Detail untersucht, um die erfolgreiche Synthese von TiO2-Nanopartikeln zu bestätigen und den Einfluss des Einbaus von QAD-Molekülen auf der Oberfläche von TiO2-Nanopartikeln zu untersuchen. Abbildung 3 zeigt das XRD-Muster der frisch synthetisierten QAD/TiO2-Probe sowie das der reinen TiO2-Probe. Es wurde festgestellt, dass die XRD-Muster beider Proben das Vorhandensein von Hauptpeaks zeigen, die den markanten Ebenen der tetragonalen Anatasphase von TiO2 mit der Raumgruppe I41/amd entsprechen (ICDD-Kartennummer: 01-075-2553). Der bei 31,06° beobachtete Peak ist charakteristisch für die (211)-Ebene des orthorhombischen Brookit-TiO2 mit der Raumgruppe: Pbca (ICDD-Karte Nr. 01-075-2549). Die relativ geringe Intensität des Peaks der (211)-Ebene, die dem Peak bei 25,38 der (210)-Ebene von Brookit entsprechen sollte, weist auf den geringen Prozentsatz der Brookit-Phase im Vergleich zur Anatas-Phase hin, wie bereits in unserer vorherigen Arbeit festgestellt20. Beim Einbau von QAD-Molekülen auf der Oberfläche von TiO2-Nanopartikeln wurden jedoch leichte Verschiebungen der Peakpositionen beobachtet, wie in Abb. 3 dargestellt, was auf den Einfluss der Verankerung der QAD-Moleküle auf die Gitterstruktur von TiO2 zurückzuführen ist Nanopartikel. Darüber hinaus kann die beobachtete Änderung der relativen Intensitäten der Peaks in den QAD/TiO2-Proben im Vergleich zu den relativen Intensitäten in der reinen TiO2-Probe auf das Vorhandensein einiger Verzerrungen in der Kristallstruktur von TiO2 nach der Verankerung der QAD-Moleküle hinweisen.

Die XRD-Muster der frisch synthetisierten QAD/TiO2- und reinen TiO2-Proben.

Zusätzlich wurden die folgenden Kristallparameter, einschließlich der durchschnittlichen Kristallgröße (D, nm) und des Gitterspannungsprozentsatzes (ɛ, %) an der Hauptebene (101) von tetragonalem Anatas-TiO2, unter Verwendung der Gleichungen geschätzt. (2) und (3)8,15,18:

Dabei ist „k“ der Formfaktor der Nanopartikel und wird auf 0,9 festgelegt, „λ“ ist die Wellenlänge der Röntgenstrahlen (λ = 0,15406 nm) und „β“ ist die Halbwertsbreite (FWHM) des Beugungspeaks und „θ“ ist der Beugungswinkel. Es ist deutlich zu erkennen, dass die Anlagerung von QAD-Molekülen an der TiO2-Oberfläche zu einer leichten Verringerung der geschätzten Kristallgröße in der QAD/TiO2-Probe im Vergleich zur reinen TiO2-Probe führte, wie in Tabelle 1 angegeben.

Darüber hinaus wurde festgestellt, dass die Gitterspannung % an der (101)-Ebene von TiO2 in der QAD/TiO2-Probe leicht erhöht war, was auf die Verankerung der QAD-Moleküle auf dieser Ebene zurückzuführen ist. Somit bestätigten alle diese Ergebnisse, dass die QAD-Moleküle zum Auftreten von Verzerrungen und Störungen in der Gitterstruktur der Anatas-TiO2-Phase führten. Wie bereits früher berichtet15,18,36, könnte man davon ausgehen, dass die Zunahme der Spannung die elektronischen und optischen Eigenschaften des so hergestellten Heteroübergangs in den so synthetisierten QAD/TiO2-Nanopartikeln im Vergleich zu den reinen TiO2-Nanopartikeln erheblich verbessern könnte.

Die strukturellen Eigenschaften der hergestellten QAD/TiO2-Heterostruktur wurden durch FTIR-Spektren mithilfe der KBr-Scheiben-basierten Methode untersucht. Abbildung 4 zeigt die FTIR-Spektren von sowohl blanken TiO2- als auch QAD/TiO2-Proben, die im Wellenzahlbereich von 400 bis 4000 cm−1 gemessen wurden, um die Art der Bindungen in der frisch synthetisierten QAD/TiO2-Probe im Vergleich zur blanken TiO2-Probe zu untersuchen um die Anlagerung der QAD-Moleküle an der Oberfläche von TiO2-Nanopartikeln zu bestätigen. Was die reine TiO2-Probe betrifft, können die breiten Peaks bei 3380 und 1620 cm−1 den Streckschwingungen der O-H-Gruppen bzw. den Biegeschwingungen von H-O-H für die adsorbierten Wassermoleküle zugeschrieben werden15,37. Die breite Bande im Bereich von 400 bis 820 cm−1 konnte den charakteristischen Schwingungen der Metalloxidbindungen wie der Ti-O-Ti-Verbrückung und der Ti-O-Streckung4 zugeordnet werden. In ähnlicher Weise zeigt das FTIR-Spektrum der hergestellten QAD/TiO2-Probe beide zugeordneten Gruppen von TiO2-Nanopartikeln und QAD-Molekülen mit kleinen Verschiebungen, was die erfolgreiche Herstellung der vorgeschlagenen Heterostruktur bestätigt.

Die FTIR-Spektren der frisch synthetisierten QAD/TiO2- und reinen TiO2-Proben im Vergleich zu denen der QAD-Moleküle.

Die Mikrostruktur und die Morphologie der so vorbereiteten QAD/TiO2-Probe wurden mit FE-SEM untersucht, wie in Abb. 5 dargestellt. Die FE-SEM-Bilder zeigen die Anordnung der TiO2-Nanopartikel in Form der Mikrosphärenmorphologie und nur einiger weniger Verzerrungen wurden nach dem Einbau von QAD-Molekülen auf der Oberfläche von TiO2-Mikrokügelchen beobachtet.

FE-SEM-Bilder und die Elementkartierungsspektren der QAD/TiO2-Probe.

Wie in Abb. S6 gezeigt, zeigen das EDX-Spektrum und die entsprechenden Elementkartierungsspektren der reinen TiO2-Probe das Vorhandensein von Ti- und O-Elementen nur in der Probe, und das geschätzte Elementgewicht und die Atomprozentsätze stimmen mit den typischerweise gemeldeten Verhältnissen überein19. Darüber hinaus zeigt der EDX der QAD/TiO2-Probe (Abb. S7) das Vorhandensein von N- und C-Elementen zusätzlich zu den ursprünglichen Ti- und O-Elementen nach dem Einbau von QAD-Molekülen. Darüber hinaus zeigen die Kartierungsspektren die homogene Verteilung der C- und N-Elemente zwischen den Mikrokügelchen von TiO2; Die geringeren Intensitäten der C- und N-Elemente werden auf den geringen Prozentsatz der verankerten QAD-Moleküle (~ 1 Gew.-%) zurückgeführt. Daher deuten diese Ergebnisse auf den Erfolg der eingesetzten einfachen Nassimprägnierungsroute hin, um eine gute Dispersion und homogene Verteilung der organischen Moleküle auf der TiO2-Oberfläche zu erreichen.

Die optischen Eigenschaften der so synthetisierten neuen QAD/TiO2-Heterostruktur wurden durch die Untersuchung ihres Absorptionsprofils und die Schätzung ihrer Bandlückenenergie (Eg) untersucht und mit denen der bloßen TiO2-Nanopartikel verglichen sowie die Photolumineszenz (PL) untersucht. Daten zur Bewertung der e-h-Rekombinationsraten. Abbildung 6a zeigt die erhöhte sichtbare Absorption der QAD/TiO2-Probe im Vergleich zur reinen TiO2-Probe und bestätigt die erfolgreiche Rolle der eingebauten QAD-Moleküle als Photosensibilisator für sichtbares Licht. Ebenso zeigten die zusammengestellten Tauc-Diagramme (Abb. 6b), dass die geschätzte Bandlückenenergie von reinem TiO2 2,97 ± 0,05 eV beträgt, was nach dem Einbau von QAD-Molekülen deutlich auf 2,58 ± 0,05 eV gesunken ist. Darüber hinaus führte die Verankerung von QAD auf der TiO2-Oberfläche nicht nur zu einer bemerkenswerten Verschiebung der Absorptionskante von TiO2, sondern erzeugte auch einen Absorptionsschwanz und einen breiten Absorptionspeak im sichtbaren Bereich von 400 bis 650 nm. Dies bestätigte die erfolgreiche Rolle von QAD als hervorragende sichtbare Antenne für TiO2 zur Verbesserung seiner Lichtabsorptionsfähigkeit im Bereich des sichtbaren Lichts.

Die DRS-Spektren [Einschub: fotografische Bilder der Pulverproben] (a), Tauc-Diagramme (b) und Raumtemperatur-PL-Spektren (c, d) der frisch synthetisierten QAD/TiO2- und reinen TiO2-Proben.

Photolumineszenz (PL) ist eine der wirksamen Techniken zur Untersuchung der optischen Eigenschaften von Halbleitern, insbesondere ihrer e-h-Rekombinationsraten sowie ihrer Fähigkeit zur Ladungstrennung, während die Emissionspeaks auf die Rekombination der photoinduzierten Elektronen in zurückgeführt werden das Leitungsband (CB) mit den photoinduzierten Löchern im Valenzband (VB)17. Abbildung 6c zeigt die PL-Spektren der synthetisierten Materialien, gemessen bei Raumtemperatur mit λex. von 330 nm, wobei die reine TiO2-Probe die höchste PL-Intensität aufwies, was ihre relativ schnellen e-h-Rekombinationsraten demonstriert. Dennoch zeigte die QAD/TiO2-Probe eine bemerkenswerte Verringerung der PL-Intensität, was darauf hindeutet, dass die Verankerung von QAD-Molekülen auf der TiO2-Oberfläche effektiv zu einem Rückgang der Rekombinationsrate und einer Verbesserung der Ladungstrennung im Vergleich zu der der reinen TiO2-Nanopartikel führen könnte. Außerdem zeigt Abb. 6d, dass die PL-Intensität von QAD/TiO2 viel niedriger ist als die von QAD, was bestätigt, dass QAD-Moleküle und TiO2 die Lebensdauer im angeregten Zustand voneinander durch den Ladungstransfer und die Injektion von Elektronen von den QAD-Molekülen verlängern zu den TiO2-Nanopartikeln, wie im Abschnitt zum Mechanismus ausführlich beschrieben (Abb. 9). Es ist wichtig zu bestätigen, dass der gleiche Trend und die gleichen Ergebnisse bei der Verwendung unterschiedlicher Anregungswellenlängen festgestellt wurden, wie in Abb. S8 dargestellt. Daher gehen wir davon aus, dass die so hergestellten QAD/TiO2-Nanopartikel eine deutliche Verbesserung der photokatalytischen Leistung im Vergleich zu der der bloßen TiO2-Nanopartikel aufweisen würden.

Wässrige Lösungen des RB-Farbstoffs wurden als repräsentative simulierte Abwasserprobe einschließlich eines Modells organischer Wasserverunreinigungen verwendet, um die photokatalytischen Aktivitäten von QAD/TiO2 unter UV-A-/sichtbarer Bestrahlung zu messen. Zunächst wurden die Kontrollexperimente einschließlich des Abbaus von RB durch Photolyse unter UV-A/sichtbarer Bestrahlung (ohne Katalysator) und der Entfernung von RB-Farbstoff im Dunkeln durch Adsorption auf der Katalysatoroberfläche (ohne Bestrahlung) untersucht, wie in Abb. 7a dargestellt . Es wurde festgestellt, dass in den Kontrollexperimenten keine Veränderungen in der RB-Absorption festgestellt wurden, was zusätzlich zur unbedeutenden Rolle des Adsorptionswegs die Photostabilität des RB-Farbstoffs gegenüber Photolyse unter UV-A-/sichtbarer Strahlung bestätigt. Andererseits führte die Exposition der Suspensionen aus QAD/TiO2- und RB-Lösung gegenüber UV-A-/sichtbarer Strahlung zu einem deutlichen Abfall der Absorption von RB und zu dessen vollständigem Photoabbau, was bedeutet, dass der Photoabbauprozess auf die Kombination beider QAD zurückzuführen ist /TiO2-Nanopartikel dispergiert in RB-Lösung und die UV-A/sichtbare Bestrahlung; Diese Ergebnisse stimmen mit den zuvor genannten Erkenntnissen überein17.

Die Kontrolltests (a), die Diagramme erster Ordnung des Photoabbaus von RB unter Verwendung von reinem TiO2 und QAD/TiO2 (b), die zeitlichen Änderungen der UV-sichtbaren RB-Spektren unter Verwendung der QAD/TiO2-Nanopartikel unter der Bestrahlung verschiedener Strahlungsquellen : UV-A-Bestrahlung (c) und Bestrahlung mit sichtbarem Licht (d) (experimentelle Parameter: [Cat] = 1 g/L, pH 6, [RB]o = 1 × 10–5 M, Dunkelzeit = 1 h, UV -Bestrahlungszeit = 180 min, sichtbare Bestrahlungszeit = 7 h).

Der Einbau von QAD-Molekülen auf der TiO2-Oberfläche führte zu einer doppelten Steigerung der photokatalytischen Aktivität der QAD/TiO2-Nanoheterostruktur im Vergleich zu den reinen TiO2-Nanopartikeln, bei denen QAD/TiO2 einen nahezu vollständigen Photoabbau (~ 98 %) des RB-Farbstoffs erreichte 3 h nur unter UV-A-Bestrahlung. Es waren jedoch 5 Stunden erforderlich, um mit der reinen TiO2-Probe einen 93-prozentigen Abbau von RB zu erreichen, während die anderen Parameter (Katalysatordosis ([Kat]), Farbstoffkonzentration, pH-Wert, Strahlungsquelle usw.) konstant blieben. Außerdem wurde festgestellt, dass der Photoabbauprozess einer Kinetik erster Ordnung folgt, wie bereits berichtet17,18, und die geschätzten beobachteten Geschwindigkeitskonstanten (kobs) betrugen 0,0226 min−1 bzw. 0,0090 min−1 für QAD/TiO2 bzw. reines TiO2 ( Abb. 7b); Dies bedeutet, dass die Kobs-Werte unter den gleichen Bedingungen durch den Einbau des QAD-Photosensibilisators um etwa das Dreifache erhöht wurden. Daher zeigten diese Ergebnisse die herausragende Wirkung des Einbaus einer kleinen Menge an QAD-Molekülen (weniger als 1 %) auf der TiO2-Oberfläche, um deren photokatalytische Aktivität gegenüber dem Photoabbauprozess zu steigern und die Kinetik der Reaktion zu steigern, was auf die zugeschrieben werden könnte Verbesserung der Ladungstrennung, wie aus den oben genannten PL-Daten hervorgeht. Ausgehend von diesem Punkt wird sich unsere Geschichte daher in den folgenden Abschnitten auf die vorgeschlagenen neuartigen QAD/TiO2-Nanopartikel und die Optimierung der Parameter konzentrieren, die ihre photokatalytische Leistung in Richtung RB-Photoabbau beeinflussen, sowie auf die Aufklärung des Mechanismus der Verstärkung von TiO2 durch neuartige QAD-Photosensibilisatoren.

Die photokatalytische Aktivität des so hergestellten QAD/TiO2-Heteroübergangs wurde unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht untersucht, um ihr photokatalytisches Verhalten unter sichtbarer Bestrahlung im Vergleich zur UV-A-Bestrahlung zu untersuchen und um zu zeigen, ob die Art der Bestrahlung den Abbauweg beeinflusst oder nicht. Abbildung 7c zeigt die Abnahme der Absorption von RB bei 554 nm, die charakteristisch für die „n → π-Übergänge“ in denbathochromen Bindungen (C=N und C=O) in der Struktur von RB ist; Dies ist ein Hinweis auf den Abbau dieser Bindungen, der zur Entfärbung der Farbstofflösung führte. Darüber hinaus bestätigte die zeitliche Verbreiterung und das Verschwinden der Peaks im UV-Bereich den vollständigen Photoabbau der Kerne der aromatischen Ringe im RB-Farbstoff, was die gesamte Mineralisierung von RB in H2O und CO217,38,39 darstellt.

Andererseits wurde bei der Untersuchung der photokatalytischen Leistung von QAD/TiO2 unter sichtbarer Bestrahlung (Abb. 7d) festgestellt, dass der RB-Entfernungsprozentsatz nach 3 Stunden etwa 82 % betrug und die beobachtete Geschwindigkeitskonstante auf reduziert wurde 0,0146 min−1 unter sichtbarer Bestrahlung im Vergleich zur UV-A-Bestrahlung bei demselben Parameter, wie in Abb. S9 dargestellt. Diese Verringerung des beobachteten RB-Entfernungsprozentsatzes könnte auf die höhere Energie der UV-A-Photonen im Vergleich zur niedrigeren Energie der sichtbaren Photonen zurückgeführt werden14,20. Es wurde jedoch festgestellt, dass es zu signifikanten allmählichen Blauverschiebungen im λmax des RB-Farbstoffs kommt, der von 554 auf 498 nm verändert wurde, nachdem er 7 Stunden lang sichtbarer Strahlung unter einer Leuchtstofflampe ausgesetzt war. Diese Blauverschiebungen können auf die N-Deethylierung der Aminogruppen in der RB-Struktur zurückgeführt werden, wie bereits in der Literatur angegeben16,20,40. Daher kann die Mineralisierung des RB-Farbstoffs aufgrund der Beschaffenheit des RB-Farbstoffs selbst und der unterschiedlichen Mechanismen seines Abbaus unter sichtbarem Licht nicht unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht erreicht werden. Die oben genannten Ergebnisse zeigten, dass die Art der Bestrahlung nicht nur den Photoabbau-Prozentsatz und die beobachtete Geschwindigkeitskonstante beeinflussen kann, sondern auch den Reaktionsweg und den Abbaumechanismus beeinflusst.

Im Allgemeinen gibt es viele Faktoren, die die Photoabbauprozesse beeinflussen, angefangen bei der Art des Photokatalysators, der Art des Schadstoffs selbst (seine chemische Struktur, ob er kationisch oder anionisch ist usw.), der Art der Bestrahlung (UV-A, UV-C, Sichtbar usw.), Lichtquellenleistung, Abstand zwischen Reaktor und Lichtquelle, Reaktordurchmesser, Katalysatordosis ([Cat]), anfängliche Schadstoffkonzentration ([RB]0), pH usw. Hier führen wir durch Unsere Experimente verwendeten denselben Photokatalysator (QAD/TiO2-Nanopartikel), denselben organischen Schadstoff (RB-Farbstoff) und dieselbe Lichtquelle (15 W UV-A-Bestrahlung, wobei der Abstand zwischen Reaktor und Lampe 10 cm betrug). , und der gleiche Reaktordurchmesser (10 cm). Daher sind die drei Faktoren, die in den folgenden Unterabschnitten optimiert und untersucht werden, die Parameter pH, Katalysatordosis und anfängliche Farbstoffkonzentration, wie in Tabelle 2 aufgeführt.

Normalerweise weisen die Abwässer von Textilabwässern weitreichende pH-Werte auf, und es wurde berichtet, dass der pH-Parameter aufgrund seiner Auswirkungen auf (1) die Eigenschaften von Abwässern und (2) die Adsorption von Abwasser eine entscheidende Rolle bei der Abwasserbehandlung spielen kann die Schadstoffe auf der Oberfläche der Photokatalysatoren/Adsorbentien und (3) die photoinduzierte Produktion reaktiver Spezies41. Daher gilt der pH-Wert als einer der kritischen Parameter, der die Wechselwirkungen des organischen Farbstoffs mit der Katalysatoroberfläche und dementsprechend die Photoabbauraten beeinflusst19. Die Änderung des pH-Werts der Lösung würde die Ladung der Katalysatoroberfläche anpassen; Daher haben wir den Ladungsnullpunkt (Point of Zero Charges, PZC) des so hergestellten QAD/TiO2-Photokatalysators mithilfe der einfachen pH-Drift-Methode geschätzt16,42. Abbildung S10 zeigte, dass der PZC des synthetisierten QAD/TiO2 einen pHPZC = 5 aufweist, was zeigt, dass die Oberflächenladung des QAD/TiO2 bei pH > 5 negativ und bei pH < 5 positiv ist, was gut mit übereinstimmt der in der Literatur berichtete PZC-Bereich von TiO243. Anschließend wurde der Einfluss des pH-Werts im Bereich von pH 2–12 unter UV-A-Bestrahlung untersucht, wie in Abb. S11 dargestellt, während andere Faktoren konstant blieben; Die beobachteten Geschwindigkeitskonstanten (kobs) und die entsprechenden Korrelationsfaktoren (R2) sind in Tabelle 2 aufgeführt. Es ist deutlich zu erkennen, dass die Geschwindigkeit des RB-Photoabbaus durch Erhöhen des pH-Werts über 4 im Bereich von 6–12 verringert wurde; Dies kann auf die Abstoßung zwischen der negativ deprotonierten COO-Gruppe (pKa = 3,7) und dem negativen QAD/TiO2-Katalysator (pHPZC = 5) in diesem pH-Bereich zurückgeführt werden. Ein weiterer triftiger Grund für diesen Rückgang der Photoabbauraten ist außerdem die Tatsache der Bildung von RB-Zwitterionen und deren Aggregation19,44. Die Bildung dieser Zwitterionen kann auf die anziehende elektrostatische Wechselwirkung zwischen den negativ geladenen Carboxylgruppen (–COO–) und den positiv geladenen Aminogruppen (–N+) in den RB-Monomeren zurückgeführt werden, wodurch eine Dimerstruktur mit einer größeren Molekülform entsteht Dies behindert seine Wechselwirkung mit den aktiven Zentren des QAD/TiO2-Photokatalysators19,44. Andererseits sind bei pH 2 sowohl RB als auch QAD/TiO2 positiv geladen; es gäbe somit eine elektrostatische Abstoßung zwischen ihnen, was die Photoabbauraten bei sehr niedrigen pH-Werten verringert. Der optimale pH-Wert lag jedoch bei pH 4, bei dem es zu einer Anziehung zwischen der positiv geladenen QAD/TiO2-Oberfläche und den negativ geladenen RB-Molekülen kommt, was die Annäherung der RB-Moleküle an die aktiven Stellen des Photoabbaus auf dem synthetisierten Produkt erleichtert QAD/TiO2-Probe. Abschließend muss darauf hingewiesen werden, dass in den UV-sichtbaren Spektren selbst bei höheren pH-Werten keine den QAD-Molekülen entsprechenden Peaks beobachtet wurden, was auf die Stabilität der QAD-Moleküle unter rauen Bedingungen hinweist19. Daher werden die folgenden Photodegradationsexperimente bei dem optimierten pH-Wert von 4 durchgeführt.

Die Wirkung der Photokatalysatordosen kann als einer der entscheidenden Parameter angesehen werden, die die Photoabbauprozesse beeinflussen, um im Verhältnis zur verwendeten Katalysatorbeladung die beste Effizienz zu erzielen. Daher wurde die photokatalytische Leistung von QAD/TiO2-Nanopartikeln unter UV-A-Bestrahlung mit unterschiedlichen Beladungen von 0,25 bis 3,00 g/L untersucht, wie in Abb. S12 dargestellt; während andere Faktoren konstant blieben: pH 4 und [RB] = 1 × 10–5 M. Im niedrigen Beladungsbereich (0,25–0,50 g/L) erhöhte sich die beobachtete Geschwindigkeitskonstante bei Verdoppelung der Photokatalysatordosis signifikant um etwa das Dreifache 0,25 bis 0,50 g/L, wie in Tabelle 2 aufgeführt. Dies kann auf die Zunahme der verfügbaren aktiven Stellen zurückgeführt werden, die mit der Beladungsmenge des Katalysators in Bezug auf die gleiche Menge des Zielfarbstoffs (RB) korreliert. Die beobachteten Geschwindigkeitskonstanten und die entsprechenden Prozentsätze des Photoabbaus werden jedoch bei den nachfolgenden Erhöhungen der Katalysatordosis von 0,50 auf 2,00 g/L allmählich erhöht, wie in Abb. S13 dargestellt. Außerdem kam es nach der Erhöhung der Photokatalysatordosis von 2,00 auf 3,00 g/L zu einer Abnahme der Kobs-Konstante und des entsprechenden RB-Photoabbaus in %; Dies könnte auf den Abschirmeffekt und die Lichtstreuung zurückzuführen sein, die durch die überschüssigen QAD/TiO2-Nanopartikel verursacht wird und die Lichtdurchdringung zu anderen aktiven Stellen behindert17,19,45. Daher liegt der optimale Katalysatordosisbereich bei 0,50–1,00 g/L; und jede Erhöhung der Katalysatordosen kann nicht nur als „tote Masse“ betrachtet werden, sondern hat auch einen negativen Einfluss auf die photokatalytische Aktivität des so synthetisierten QAD/TiO2-Photokatalysators.

Die Wirkung der anfänglichen RB-Konzentration wurde im Absorptionsbereich untersucht, der dem Lambert-Beerschen Gesetz mit einem Absorptionswert unter 2 folgt; Daher liegt der geeignete Bereich von [RB] zwischen 0,5 × 10–5 und 2 × 10–5 M, während die anderen Faktoren unverändert beibehalten wurden. Wie in Tabelle 2 und Abb. S14 gezeigt, führte der Anstieg von [RB]0 zu einer Abnahme des RB-Photoabbaus in % und die Kobs-Konstante wurde entsprechend verringert. Dieses Verhalten wird häufig beobachtet, weil die Anzahl der Photonen, die die Oberfläche des Photokatalysators erreichen und die Erzeugung der reaktiven Spezies photoinduzieren, verringert wird, da die hohen Konzentrationen des RB-Farbstoffs zusätzlich wie eine innere Filterlösung für die Photonen wirken seine Blockierung für aktivere Zentren des Katalysators im Vergleich zu den niedrigeren RB-Konzentrationen17,19. Dies ist eines der allgemeinen Hindernisse aller fortgeschrittenen Oxidationsverfahren (AOPs) und die praktische/industrielle Anwendung erfordert große Anlagen zur Verdünnung der Schadstoffkonzentration, um eine Abnahme der Aktivität zu vermeiden; Allerdings überwiegen die anderen Vorteile der AOPs dieses Hindernis.

Eines der Haupthindernisse für die praktische Anwendung organischer Farbstoffsensibilisatoren ist die Stabilität der QAD-Moleküle in Gegenwart hochreaktiver Radikale und oxidativer Spezies. Die Stabilität der so hergestellten QAD/TiO2-Probe wurde über vier aufeinanderfolgende Zyklen untersucht, wobei das Pulver nach jedem Zyklus mehrmals mit destilliertem Wasser gewaschen und schließlich in einem Elektroofen bei 60 °C getrocknet und im nächsten Zyklus erneut verwendet wurde frische RB-Farbstofflösung unter Beibehaltung der gleichen Betriebsparameter. Es wurde festgestellt, dass die photokatalytische Aktivität nach vier aufeinanderfolgenden Zyklen im gleichen Bereich lag, wie in Abb. 8 dargestellt; Die Standardfehlerberechnungen sind in Tabelle S1 dargestellt. Diese Ergebnisse belegen die Stabilität des so hergestellten QAD/TiO2-Photokatalysators, der in der Wasseraufbereitung eingesetzt und für verschiedene Zyklen wiederverwendet werden könnte. Daher zeigten alle oben genannten Ergebnisse die Stabilität des vorgeschlagenen Photokatalysators.

Die Auswirkung der Recyclingfähigkeit des synthetisierten QAD/TiO2-Photokatalysators auf seine photokatalytische Aktivität gegenüber dem RB-Photoabbau unter UV-A-Bestrahlung (experimentelle Parameter: [Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB] = 1 × 10–5 M, Dunkelzeit = 1 h, UV-Bestrahlungszeit = 3 h für jeden Zyklus).

Im Allgemeinen ist TiO2 ein Halbleiter aus VB und CB mit einer Bandlückenenergie von 2,97 eV. Wenn das TiO2 von einem Photon mit einer Energie über 2,97 eV absorbiert wird, werden die Elektronen vom VB zum CB übertragen und hinterlassen positive Löcher im VB. Dann gibt es vier Möglichkeiten für den Abbau von RB: (1) Oxidation von RB-Molekülen durch die Reaktion von RB mit \({h}_{VB}^{+}\), (2) Oxidation der RB-Moleküle durch die OH∙ entsteht bei der Reaktion von \({h}_{VB}^{+}\) mit H2O-Molekülen, (3) Reduktion von RB-Molekülen durch die photoinduzierten Elektronen (\({e}_{CB}^{- }\)) und (4) die Reduktion von RB-Molekülen mit \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\), die bei der Reaktion von \({e}_{CB} erzeugt werden ^{-}\) mit dem gelösten O2.

Der Einfluss der verschiedenen Scavenger-Typen auf die photokatalytische Aktivität von QAD/TiO2-Nanopartikeln wurde untersucht, um die reaktivsten Spezies zu bewerten, die am Photoabbauprozess beteiligt sind. Daher wurden Methyliodid (MeI), Isopropylalkohol (i-PrOH), Methylviologen (MV) und p-Benzochinon (p-BQ) getrennt als spezifische Fänger für die Falle von \({h}_{ VB}^{+}\), OH∙, \({e}_{CB}^{-}\) und \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\) bzw.16,19,46. Die Konzentrationen der Scavenger wurden beim Vergleich konstant gehalten (1 × 10–5 M), wie in Abb. 9a dargestellt, während die anderen Parameter konstant blieben ([Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB ] = 1 × 10–5 M). Die Standardfehlerberechnungen sind in Tabelle S2 dargestellt. Es wurde festgestellt, dass die niedrigste Aktivität in Gegenwart von p-BQ festgestellt wurde, was darauf hindeutet, dass die \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\)-Radikale die am stärksten produzierbaren reaktiven Spezies beim Photoabbau von waren RB unter Verwendung der hergestellten QAD/TiO2-Nanopartikel, wie bereits in ähnlichen Arbeiten berichtet19,24.

Die Wirkung von Scavengern auf den RB-Photoabbau in % in 150 Minuten (a) und die entsprechenden Diagramme 1. Ordnung (b) unter Verwendung eines QAD/TiO2-Photokatalysators unter UV-A-Bestrahlung (experimentelle Parameter: [Cat] = 1 g/L, pH 4, [RB] = 1 × 10–5 M, [Scavenger] = 1 × 10–5 M).

Darüber hinaus soll weiter bestätigt werden, dass die \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\)-Radikale die reaktivsten Spezies sind, und die Auswirkung der O2-Blasenbildung auf die photokatalytische Leistung des QAD/TiO2 Photokatalysator wurde untersucht. Es wurde festgestellt, dass die Durchleitung von O2-Gas zu den Photokatalysator-/RB-Suspensionen während der Dunkelzeit zu einer signifikanten Verbesserung der beobachteten Geschwindigkeitskonstante um etwa 70 % führte (Abb. S15), was bestätigt, dass das gelöste O2 am RB-Photoabbauprozess beteiligt ist. Diese doppelte Verstärkung kann auf den Anstieg der gelösten O2-Konzentration aufgrund des O2-Blasenprozesses zurückgeführt werden, der die Bildung von \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\)-Radikalen erleichtert und folglich Erhöhen Sie die photokatalytische Leistung. Dies stützte daher, dass die \({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\)-Radikale die reaktivsten Radikale im Photoabbauprozess unter Verwendung der so hergestellten QAD/TiO2-Nanopartikel unter UV-A waren Bestrahlung.

Basierend auf der Wirkung von Scavengers auf den RB-Photoabbau und den oben genannten PL- und DRS-Daten wurde der Mechanismus des QAD/TiO2-Photokatalysators vorgeschlagen und mit dem der blanken TiO2-Probe in Verbindung gebracht, wie in Abb. 10 dargestellt TiO2-Probe, nach Anregung der Probe durch hochenergetische Photonen mit einer Energie über 2,97 eV; D. h. nur UV-Photonen, die e-h-Paare werden gebildet und die e-h-Rekombination ist der vorherrschende Weg. Wenn der QAD/TiO2-Photokatalysator jedoch den Lichtphotonen ausgesetzt wird, kann das TiO2 mit einer engeren Bandlückenenergie (2,58 ± 0,05 eV) durch die Photonen des sichtbaren Lichts angeregt werden, und die auf der TiO2-Oberfläche verankerten QAD-Moleküle werden dazu angeregt QAD* sein, wobei die Elektronen vom höchsten besetzten Molekülorbital (HOMO) zum niedrigsten unbesetzten Molekülorbital (LUMO) von QAD übertragen werden können. Dann können die photoangeregten Elektronen von QAD* neben dem photoinduzierten \({e}_{CB}^{-}\) in den CB von TiO2 eingeführt werden, was zu einem Anstieg der Elektronenkonzentration im CB von TiO2 führt; Diese Injektionsannahme wird durch die Verringerung der PL-Intensität von QAD in der QAD/TiO2-Probe im Vergleich zur reinen QAD-Probe gestützt. Anschließend erhöhte die hohe Konzentration der reaktiven photoinduzierten Elektronen im CB von QAD/TiO2 die Wahrscheinlichkeit der Reduktion der gelösten O2-Moleküle unter Bildung von O2.−-Radikalen, die für den Photoabbau von RB über einen reduktiven Abbauweg verantwortlich sind gestützt durch die oben erwähnten Ergebnisse bezüglich der Wirkung von Scavengern und der O2-Blasenbildung.

Der typische Mechanismus der bloßen TiO2-Photokatalysatoren und der vorgeschlagene Mechanismus der verbesserten photokatalytischen Leistung von QAD/TiO2 basierend auf der Verbesserung der Ladungstrennung, wie durch PL-Ergebnisse gestützt. (Die Bandlückenenergien werden aus den DRS-Ergebnissen abgeleitet und die relativen Positionen der HOMO/LUMO-Niveaus von QAD im Vergleich zu den VB/CB-Niveaus von TiO2 werden basierend auf den PL-Ergebnissen vorgeschlagen.)

Darüber hinaus können die photoinduzierten positiven Löcher im VB des angeregten TiO2 spontan auf das HOMO von QAD übertragen werden, was zu einer Verringerung der Tendenz der angeregten Elektronen im CB führt, zum VB zurückzukehren. Alternativ haben die Elektronen ein neues Niveau, das HOMO von QAD, das für die Relaxation anstelle des ursprünglichen VB von TiO2 zur Verfügung steht, was zu einer Erhöhung der Wahrscheinlichkeit der Verfügbarkeit oxidativer Spezies zum Abbau der RB-Moleküle führt. Daher stellte der so hergestellte Heteroübergang bei der Verankerung von QAD-Molekülen auf der Oberfläche von TiO2 andere Wege für eine verbesserte Ladungstrennung als den Rekombinationsweg bereit, was durch die Verringerung des PL von QAD/TiO2 im Vergleich zu bloßem TiO2 und reinem QAD belegt wird Proben. Dieser Mechanismus kann die verbesserten optischen Eigenschaften und die verbesserte photokatalytische Aktivität des so synthetisierten QAD/TiO2 im Vergleich zu den bloßen TiO2-Nanopartikeln interpretieren, was die herausragende Rolle der effizienten vorgeschlagenen Struktur von QAD als neuartiger organischer Farbstoffsensibilisator unterstreicht.

Die Ergebnisse und Ergebnisse dieses Forschungsartikels besagen, dass die effiziente Photosensibilisierung von TiO2 mithilfe der neuartigen QAD-Moleküle deren Rolle bei der Verbesserung der optischen Eigenschaften von TiO2 durch Verringerung seiner Bandlückenenergie, Reduzierung der e-h-Rekombinationsraten und Schaffung eines sichtbaren Lichtantenne, um ihre Aktivität auf den sichtbaren Bereich auszudehnen. Daher werden diese Erkenntnisse die Tür für die Untersuchung zahlreicher organischer Sensibilisatoren auf Basis von Chinazolinderivaten und anderen heterozyklischen Verbindungen öffnen, indem die heterozyklische Struktur über verschiedene Cycloadditionsreaktionen abgestimmt wird, um die Lichtabsorptionsfähigkeit der organischen Photosensibilisatoren in Richtung des sichtbaren Bereichs weiter zu erweitern. Schließlich wird erwartet, dass die vorgeschlagenen QAD/TiO2-Proben eine außergewöhnliche photokatalytische Leistung aufweisen, wenn sie für den Photoabbau weiterer organischer Wasserschadstoffe, andere photokatalytische Anwendungen und/oder antibakterielle Anwendungen eingesetzt werden.

Eine neuartige organische Verbindung (Chinazolin-Derivat, QAD) wurde synthetisiert, um als neuartiger organischer Farbstoffsensibilisator für TiO2-Nanopartikel verwendet zu werden. Die FTIR-, NMR- und UV-sichtbaren Spektren bestätigten die erfolgreiche Synthese der vorgeschlagenen Struktur des neuartigen QAD. TiO2-Nanopartikel in der Anatasphase wurden durch einen einfachen templatfreien Sol-Gel-Ansatz mit einer Mikrosphärenmorphologie synthetisiert, wie sie durch XRD- und SEM-Techniken nahegelegt wurde. Der so synthetisierte neue QAD-Photosensibilisator war auf der Oberfläche von TiO2 verankert und verursachte leichte Verzerrungen in den Kristallstrukturen, eine bemerkenswerte Verringerung der Bandlückenenergie auf 2,58 ± 0,05 eV und eine ausreichende Verringerung der e-h-Rekombination Tarife. Folglich wurde die photokatalytische Aktivität der so hergestellten QAD/TiO2-Probe erhöht und die Kobs-Werte für den Photoabbau des RB-Farbstoffs um etwa das Dreifache erhöht. Die Auswirkungen der Radikalfänger und Sauerstoffblasenexperimente legten nahe, dass die Superoxid-Anionenradikale (\({\mathrm{O}}_{2}^{\cdot -}\)) die reaktivsten Radikale in einem reduktiven Abbauweg waren. Schließlich wurde vermutet, dass der Mechanismus der Steigerung der photokatalytischen Leistung des QAD/TiO2-Photokatalysators von der Injektion von Elektronen vom HOMO von QAD in das CB von TiO2 und der Verbesserung der Ladungstrennung und folglich der Steigerung der photokatalytischen Aktivität im Vergleich dazu abhängt die nackten TiO2-Nanopartikel.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

Yaghmaeian, K. et al. Kombination aus fortschrittlichem Nano-Fenton-Verfahren und Ultraschall zur Zerstörung von Diclofenac und Variablenoptimierung mithilfe der Reaktionsoberflächenmethode. Wissenschaft. Rep. 12, 20954 (2022).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Ali, NS, Kalash, KR, Ahmed, AN & Albayati, TM Leistung eines Solarphotokatalysereaktors als Vorbehandlung für Abwasser mittels UV, UV/TiO2 und UV/H2O2 zur Kontrolle der Membranverschmutzung. Wissenschaft. Rep. 12, 1–10 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Samadi, A., Delnavaz, M., Rashtizadeh, A. & Heidarzadeh, N. Hocheffizienter Photoabbau von rohem Deponiesickerwasser unter Verwendung kostengünstiger und optimierter g-C3N4/SnO2/WO3-Quantenpunkte unter Vis-NIR-Licht. Wissenschaft. Rep. 12, 19457 (2022).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

El-Shazly, AN et al. Überlegene antimikrobielle Leistung im sichtbaren Licht von facettierten kobaltdotierten TiO2-Mesokristallen bei pathogenen Bakterien und Pilzen. Wissenschaft. Rep. 11, 5609 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

El-Shazly, AN, Hamza, MA & Shalan, AE Wichtige Trends und mechanistische Erkenntnisse für die Entwicklung von TiO2-basierten Nanokompositen für die durch sichtbares Licht gesteuerte photokatalytische Wasserstoffproduktion. in Fortschritten bei Nanokompositmaterialien für Umwelt- und Energiegewinnungsanwendungen. Engineering Materials (Hrsg. Shalan, AE, Hamdy Makhlouf, AS & Lanceros-Méndez, S. Hrsg.). 771–794 (Springer, 2022). https://doi.org/10.1007/978-3-030-94319-6_25.

El-Shazly, AN, Hamza, MA & Allam, NK Verbesserte photoelektrochemische Wasserspaltung über technische Oberflächendefekte von BiPO4-Nanostab-Photoanoden. Int. J. Hydrogen Energy 46, 23214–23224 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

El-Shazly, AN, Hegazy, AH, El Shenawy, ET, Hamza, MA und Allam, NK Neuartige, facettierte, mehrfach dotierte TiO2-Mesokristalle mit beispielloser photokatalytischer Wasserstoffproduktion im sichtbaren Licht. Sol. Energie Mater. Sol. Zellen 220, 110825 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Hashem, EM et al. Untersuchung der UV-Absorptionsfähigkeiten in neuartigen ternären Ag@RGO/ZnO-Nanokompositen für optoelektronische Geräte. Nanotechnologie 32, 085701 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

El-Shazly, AN et al. Nanostrukturierte ZnO-Photokatalysatoren, hergestellt über ein tensidgestütztes Co-Präzipitationsverfahren, das eine verbesserte photokatalytische Aktivität für den Abbau von Methylenblau-Farbstoffen erzielt. J. Umgebung. Chem. Ing. 4, 3177–3184 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Prakash, J. et al. Neuartige, mit Seltenerdmetallen dotierte eindimensionale TiO2-Nanostrukturen: Grundlagen und multifunktionale Anwendungen. Mater. Heute Sustain. 13, 100066 (2021).

Artikel Google Scholar

Bhatia, V. & Dhir, A. Übergangsmetalldotiertes TiO2 vermittelte den photokatalytischen Abbau entzündungshemmender Arzneimittel unter Sonneneinstrahlung. J. Umgebung. Chem. Ing. 4, 1267–1273 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Hou, H. & Zhang, X. Rationales Design eines 1D/2D-heterostrukturierten Photokatalysators für Energie- und Umweltanwendungen. Chem. Ing. J. 395, 125030 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Hamza, MA, El-Shazly, AN & Allam, NK Einfache templatfreie Eintopfsynthese neuartiger m-Bi(OH)CrO4-Mikrokügelchen bei Raumtemperatur. Mater. Lette. 262, 127188 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Hamza, MA, El-shazly, AN, Tolba, SA & Allam, NK Neuartige Bi-basierte Photokatalysatoren mit beispielloser, durch sichtbares Licht gesteuerter Wasserstoffproduktionsrate: Experimentelle und DFT-Einblicke. Chem. Ing. J. 384, 123351 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Hamza, MA, Abd El-Rahman, SA & Abou-Gamra, ZM Einfache Eintopf-Festkörperherstellung eines neuartigen binären Nanokomposits aus kommerziellem ZnO und kommerziellem PbCrO4 mit verstärktem photokatalytischem Abbau des Rhodamin-B-Farbstoffs. Opt. Mater. (Amst.) 124, 111987 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Abou-Gamra, ZM, Ahmed, MA & Hamza, MA Untersuchung von kommerziellem PbCrO4/TiO2 für den Photoabbau von Rhodamin B in wässriger Lösung durch sichtbares Licht. Nanotechnologie. Umgebung. Ing. https://doi.org/10.1007/s41204-017-0024-9 (2017).

Artikel Google Scholar

Hashem, EM et al. Neuartige ternäre Z-Schema/Typ-II-CdS@ZnO/g-C3N4-Nanokomposite für den dauerhaften Photoabbau organischer Stoffe: Kinetische und mechanistische Erkenntnisse. Chemosphere 277, 128730 (2021).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Hamza, MA et al. Einfache Eintopf-Ultraschall-unterstützte Synthese des neuartigen ternären 0D@2D/2D-Nanokomposits Ag@RGO/g-C3N4 mit verbessertem synergetischen Tandemadsorptions-photokatalytischen Abbau widerspenstiger organischer Farbstoffe: Kinetische und mechanistische Erkenntnisse. Mater. Res. Stier. 142, 111386 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Ahmed, MA, Abou-Gamra, ZM, Medien, HAA & Hamza, MA Wirkung von Porphyrin auf die photokatalytische Aktivität von TiO2-Nanopartikeln gegenüber dem Photoabbau von Rhodamin B. J. Photochem. Photobiol. B Biol. 176, 25–35 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Hamza, MA, Abou-Gamra, ZM, Ahmed, MA & Medien, HAA Die entscheidende Rolle von Tween 80 als „grünes“ Templat für die physikalischen Eigenschaften und die photokatalytische Leistung von TiO2-Nanopartikeln für den Rhodamin B-Photoabbau. J. Mater. Wissenschaft. Mater. Elektron. 31, 4650–4661 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Ding, H. et al. Organisch blau gefärbtes DA-π-A-Farbstoff-sensibilisiertes TiO2 für eine effiziente und stabile photokatalytische Wasserstoffentwicklung unter Bestrahlung mit sichtbarem/nahinfrarotem Licht. Erneuern. Energie 155, 1051–1059 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Sedghi, M., Rahimi, R. & Rabbani, M. Synthese von Verbundwerkstoffen auf Basis einer Aluminiumlegierung (AA) TiO2/Al5083 und Porphyrin/TiO2/Al5083: Neuartige Photokatalysatoren für die Wassersanierung im sichtbaren Bereich. Inorg. Chem. Komm. 126, 108486 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Kurniawan, YS, Anggraeni, K., Indrawati, R. & Yuliati, L. Funktionalisierung von Titandioxid durch Farbstoffsensibilisierungsmethode unter Verwendung von rotem Amaranth-Extrakt für den Phenol-Photoabbau. IOP-Konf. Ser. Mater. Wissenschaft. Ing. 902, 012029 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Valadez-Renteria, E., Oliva, J. & Rodriguez-Gonzalez, V. Ein nachhaltiger und umweltfreundlicher Chlorophyll/TiO2:W-Verbundstoff auf recycelten Plastikflaschenverschlüssen für die vollständige Entfernung der Rhodamin-B-Verunreinigung aus dem Trinkwasser. J. Umgebung. Geschäftsführer 315, 115204 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Zyoud, AH, Saleh, F., Helal, MH, Shawahna, R. & Hilal, HS Anthocyan-sensibilisierte TiO2-Nanopartikel für den Photoabbau von Phenazopyridin unter simuliertem Sonnenlicht. J. Nanomater. 2018, 1–14 (2018).

Artikel Google Scholar

Murcia, J. et al. Durch Farbstoffsensibilisierung modifiziertes Titandioxidpulver und Nanoröhren als Photokatalysatoren für die Beseitigung organischer Schadstoffe. Nanomaterialien 9, 517 (2019).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Haghighijoo, Z., Zamani, L., Moosavi, F. & Emami, S. Therapeutisches Potenzial von Chinazolinderivaten für die Alzheimer-Krankheit: Eine umfassende Übersicht. EUR. J. Med. Chem. 227, 113949 (2022).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wei, M. et al. Chinazolinon-Derivate: Synthese und Vergleich der Hemmmechanismen der α-Glucosidase. Bioorg. Med. Chem. 25, 1303–1308 (2017).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ismail, EMOA et al. Chinolin- und Chinazolinalkaloide gegen COVID-19: Ein In-silico-Multitarget-Ansatz. J. Chem. 2021, 1–11 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Zhao, J. et al. Chinolin- und Chinazolin-Derivate hemmen die virale RNA-Synthese durch SARS-CoV-2 RdRp. ACS-Infektion. Dis. 7, 1535–1544 (2021).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Karan, R., Agarwal, P., Sinha, M. & Mahato, N. Jüngste Fortschritte bei Chinazolin-Derivaten: Ein potenzielles bioaktives Gerüst in der medizinischen Chemie. ChemEngineering 5, 73 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Li, C.-G., Xu, G.-Q. & Xu, P.-F. Synthese von Chinazolinon-Derivaten über einen photokatalysierten Denitrierungs-Umlagerungsprozess mit sichtbarem Licht. J. Photochem. Photobiol. Ein Chem. 355, 25–31 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Elkholy, AE, Rizk, SA & Rashad, AM Verbesserung der Schmieröleigenschaften mithilfe neuartiger Chinazolinon-Derivate: DFT-Studie und Molekulardynamiksimulation. J. Mol. Struktur. 1175, 788–796 (2019).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Kamal, A., Rao, KR & Sattur, PB Ein neuer Weg zu 4-Phenyl-2(1H)-Chinazolinonen; Reaktionen von 2-Aminobenzophenonen mit Chlorsulfonylisocyanat. Synth. Komm. 10, 799–804 (1980).

Artikel CAS Google Scholar

Dumitrascu, F., Georgescu, F., Georgescu, E. & Caira, MR Pyrrolochinoline, Imidazoquinoline und Pyrrolochinazoline mit einem Brückenkopfstickstoff. in „Fortschritte in der heterozyklischen Chemie“ (Scriven, EFV & Ramsden, CABT-A. Hrsg.). Bd. 129. 155–244 (Academic Press, 2019).

Goyal, A., Demmenie, M., Huang, C.-C., Schall, P. & Dohnalova, K. Photophysikalische Eigenschaften kugelgemahlener Silizium-Nanostrukturen. Faraday-Diskussion. 222, 96–107 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

EzzElregal, EM, Ahmed, MA, Abdel-Messih, MF & Abou-Gamra, ZM Synthese neuartiger ZnO-Nanopartikel mit außergewöhnlichen kristallinen und photokatalytischen Eigenschaften gegenüber widerspenstigem Schadstoff: Fluorescein-Farbstoff. Opt. Mater. Amst. 111, 110597 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Chen, X. et al. Oxidationsabbau von Rhodamin B in wässriger Lösung durch UV/S2O82−-Behandlungssystem. Int. J. Photoenergy https://doi.org/10.1155/2012/754691 (2012).

Artikel Google Scholar

Cuiping, B. et al. Entfernung von Rhodamin B durch einen ozonbasierten fortschrittlichen Oxidationsprozess. Entsalzung 278, 84–90 (2011).

Artikel Google Scholar

Wang, Q. et al. Photoabbau des Textilfarbstoffs Rhodamin B über einem neuartigen Biopolymer-Metallkomplex-Wolle-Pd/CdS-Photokatalysator unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht. J. Photochem. Photobiol. B Biol. 126, 47–54 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Mahmoodi, NM, Arami, M., Limaee, NY & Tabrizi, NS Entfärbung und Abbaukinetik aromatischer Ringe von Direct Red 80 durch UV-Oxidation in Gegenwart von Wasserstoffperoxid unter Verwendung von TiO2 als Photokatalysator. Chem. Ing. J. 112, 191–196 (2005).

Artikel CAS Google Scholar

Jiao, Y. et al. Charakterisierung von pyrolytischer Kohle aus Kiefernholz-Sägemehl, die durch Phosphorsäure durch Mikrowellenbestrahlung und Adsorptionseigenschaften gegenüber CDNB im Batch-Modus aktiviert wird. Entsalzung. Wassergenuss. 77, 247–255 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Kosmulski, M. Zusammenstellung von PZC und IEP schwerlöslicher Metalloxide und -hydroxide aus der Literatur. Adv. Kolloidschnittstellenwissenschaft. 152, 14–25 (2009).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Abou-Gamra, ZM & Medien, HAA Kinetische, thermodynamische und Gleichgewichtsstudien der Rhodamin-b-Adsorption bei niedrigen Kosten. EUR. Chem. Stier. 2, 417–422 (2013).

CAS Google Scholar

Gaya, UI & Abdullah, AH Heterogener photokatalytischer Abbau organischer Verunreinigungen über Titandioxid: Ein Überblick über Grundlagen, Fortschritte und Probleme. J. Photochem. Photobiol. C Photochem. Rev. 9, 1–12 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Jin, X. et al. Defektmodifiziertes reduziertes graphitisches Kohlenstoffnitrid (RCN) verbesserte die Oxidationsleistung für den photokatalytischen Abbau von Diclofenac. Chemosphere 258, 127343 (2020).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Referenzen herunterladen

Alle Autoren erkennen die finanzielle Finanzierung und Unterstützung dieser Arbeit durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF-Projekt-ID: 37139) an. Außerdem danken alle Autoren für die Unterstützung der Ain Shams University. Darüber hinaus erkennen die Autoren die Vereinbarung von „Science and Technology Development (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB)“ mit „Springer Nature“ zur Übernahme der Publikationsgebühren durch ihre Vereinbarung an. Darüber hinaus ist dieses Papier als Gedenkstätte für Dr. Alaa Mahmoud Zidan (unsere Kollegin an der Ain-Shams-Universität, Ägypten) gewidmet, die am 12. Dezember 2022 plötzlich verstorben ist. Sie hat ihren B.Sc. in Chemie (2010) und M.Sc. in Chemie (2013) von der Ain Shams University. Im Jahr 2018 erhielt sie einen Doktortitel in Chemie von der ENSTA-Paris, Universität Paris-Saclay, Paris, Frankreich. Von 2015 bis 2022 war sie Mitglied der Egyptian Heterosymmetric Chemistry Society (EHCS). Sie wurde zur Dozentin für organische Chemie an der Fakultät für Naturwissenschaften der Ain Shams-Universität ernannt und gehörte dem Stab der Advanced Basic Science an der Galala-Universität in Ägypten an ( 2020-2022). Ihre Forschungsinteressen konzentrierten sich auf Mehrkomponentenreaktionen, Isocyanidchemie, metallorganische Chemie, neue Reaktionsmethoden und Arzneimittelentwicklung. Sie hatte eine erstaunliche Beziehung zu all ihren Studenten, Kollegen und Professoren und hatte einen bemerkenswerten Einfluss und eine positive Wirkung. Ich, Mahmoud Adel Hamza, als eine ihrer Schülerinnen (2011–2013) und als Kollegin (2013–2022), sollte sagen, dass sie sowohl auf persönlicher Ebene als auch auf persönlicher Ebene als eine der besten Menschen angesehen werden kann, die ich in meinem Leben getroffen habe akademischer Grad. Außerdem möchten wir im Namen aller Co-Autoren, die entweder ihre Lehrer, Kollegen oder Schüler waren, unsere tiefe Trauer und unseren Schock über ihren Tod zum Ausdruck bringen; Sie war nicht nur eine freundliche Schwester und perfekte Lehrerin, sondern auch ein Vorbild für einen unterstützenden, freundlichen und bescheidenen Menschen, bevor sie eine vielversprechende Wissenschaftlerin wurde, die wir leider verloren haben. Abschließend möchte ich sagen, dass Alaa einer von denen ist, die unser Leben berührt haben und für immer in unseren Herzen und in unserer Erinnerung bleiben werden.

Open-Access-Finanzierung durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB).

Chemieabteilung, Fakultät für Naturwissenschaften, Ain-Shams-Universität, Abbassia, Kairo, Ägypten

Mahmoud Adel Hamza, Sameh A. Rizk, Ezz-Elregal M. Ezz-Elregal, Shaimaa A. Abd El-Rahman, Sayed K. Ramadan und Zeinab M. Abou-Gamra

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

MAH (Korrespondierender Autor): Konzeptualisierung, Methodik (Synthese von Nanomaterialien), Formale Analyse (Experimente zum Photoabbau), Untersuchung (Charakterisierung von Nanomaterialien), Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf und Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, SAR: Konzeptualisierung, Untersuchung (Charakterisierungen von organischen Stoffen). Verbindungen), Ressourcen, Projektverwaltung, Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten sowie Supervision, E.-EME-E.: Methodik (Synthese von Nanomaterialien), Formale Analyse (Experimente zum Photoabbau) und Validierung, SAAE-R.: Methodik (Synthese von Nanomaterialien ), Formale Analyse (Photodegradationsexperimente) und Validierung, SKR: Methodik (Organische Synthese), Untersuchung (Charakterisierung organischer Verbindungen) und Validierung und ZMA-G.: Konzeptualisierung, Untersuchung (Nanomaterial-Charakterisierung), Ressourcen, Projektverwaltung, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung sowie Supervision.

Korrespondenz mit Mahmoud Adel Hamza.

Die Autoren geben die folgenden finanziellen Interessen/persönlichen Beziehungen an, die als potenziell konkurrierende Interessen angesehen werden können: Sameh A. Rizk ist der PI des STDF-Projekts Nr. 37139, Zeinab M. Abou-Gamra ist der Co-PI, und andere Autoren berichten Die finanzielle Unterstützung erfolgte durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF).

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Hamza, MA, Rizk, SA, Ezz-Elregal, EE.M. et al. Photosensibilisierung von TiO2-Mikrokügelchen durch ein neuartiges Chinazolin-Derivat als Antenne zum Sammeln von sichtbarem Licht für einen verstärkten Photoabbau von Rhodamin B. Sci Rep 13, 12929 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38497-9

Zitat herunterladen

Eingegangen: 09. Dezember 2022

Angenommen: 10. Juli 2023

Veröffentlicht: 09. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38497-9

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Durch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich damit einverstanden, unsere Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einzuhalten. Wenn Sie etwas als missbräuchlich empfinden oder etwas nicht unseren Bedingungen oder Richtlinien entspricht, kennzeichnen Sie es bitte als unangemessen.